Harald Walach studierte als Stipendiat des katholischen Cusanuswerks von 1979 bis 1984 Psychologie und Philosophie an der Universität Freiburg. Danach war er von 1985 bis 1987 im Katharina-Werk Basel als Leiter eines Zentrums für Erwachsenenbildung tätig. Von 1988 bis 1990 absolvierte er ein Promotionsstudium an der Universität Basel, er wurde dort 1991 in Klinischer Psychologie mit insigni cum laude promoviert.

Ab 1991 war Walach an der Universität Freiburg in der Abteilung für Rehabilitationspsychologie und Psychotherapie des Instituts für Psychologie tätig, wo er sich mit der Evaluation komplementärmedizinischer Methoden, wie Akupunktur und Homöopathie, befasste. Außerdem studierte er an der Universität Wien Philosophie und Geschichte der Wissenschaft, wo er 1995 ebenfalls promoviert wurde. 1998 habilitierte sich Walach in Psychologie an der Universität Freiburg und war von 1998 bis 2000 Wissenschaftlicher Leiter und Koordinator des DMILS-Labors am Institut für Grenzgebiete der Psychologie, sowie Honorardozent für Psychologie an der Hochschule.